近日,物理与天文学院量子物态超快光物理团队在纳米材料与凝聚态物理领域国际权威刊物《Nano Letters》上发表了题为“Evidence of Polarons and Their Ultrafast Optical Undressing in a Topological Semimetal”的研究论文。研究团队综合极低温、强磁场和超快光激发三种极端条件,建立了时间分辨磁光太赫兹光谱系统,并利用该系统首次在拓扑半金属中观测到了平衡态极化子,还进一步发现了这种极化子独特的超快光致动力学过程,为调控拓扑量子材料的光电输运开辟了新途径。
拓扑半金属被认为是探索新奇量子物理现象及发展下一代高速电子学、光电子学器件的理想平台,这是因为在这类材料中存在相对论性费米子——即有效质量极低而迁移率极高的电子。近期,一些实验研究却发现超快光激发拓扑半金属时,在特定条件下会出现迁移率显著下降的情况,并将其归因于光诱导的瞬态/非平衡态极化子形成。所谓极化子(Polaron),可理解为电子被声子云“缀饰”所形成的复合准粒子,它会增大载流子有效质量并降低迁移率,对固体材料的电荷输运与光学响应都有深刻影响。然而,拓扑半金属在平衡态下能否稳定存在极化子,以及这种本征极化子的动力学性质如何、能否被有效调控,仍是悬而未决的关键科学问题,关系到超快拓扑光电器件的实际性能与调控。

图.拓扑半金属Cd3As2中极化子有效质量的超快演化及其微观机制示意图
(覆盖晶格的阴影区表示极化子或声子云的范围,Pump代表飞秒激光泵浦,横坐标为飞秒激光泵浦脉冲与太赫兹波探测脉冲之间的延迟时间)
针对这一挑战,研究团队选取典型的拓扑半金属砷化镉(Cd3As2)作为研究对象,利用时间分辨磁光太赫兹光谱技术,在3 K(约零下270.15 °C)的极低温下测量了其磁光太赫兹响应。结合回旋共振-声子耦合模型进行定量解析,发现体系中的载流子有效质量比狄拉克费米子假设下得到的结果增大了87%,结合其他参数变化证明了Cd3As2中存在平衡态极化子。在此基础上,研究团队进一步利用飞秒激光激发Cd3As2进入非平衡态,追踪了此后极化子的动力学演化过程。研究发现,不同于以往拓扑半金属中“光激发诱导极化子形成”的传统认知,飞秒激光泵浦在Cd3As2中触发了截然相反的超快光致抑制过程,载流子有效质量呈现出快速减小又逐渐恢复的演化规律(如图1所示)。这表明在皮秒时间尺度内可实现对极化子态的超快调控,有望在拓扑量子材料的光电输运中得到应用。
论文第一作者为云南大学博士研究生侯磊,通讯作者为云南大学丁岚教授、夏和鸣博士以及复旦大学修发贤教授,云南大学和复旦大学等单位的科研人员共同参与了本项研究。该工作得到了国家自然科学基金、云南省基础研究计划的支持,依托物理与天文学院超快磁光综合平台完成。
论文链接:
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6c04108
来源:物理与天文学院
编辑:张懿淼 责任编辑:李哲